Il ne connaissait que les hymnes de l'Eglise et il les connaissait par cœur, parce qu'il aimait l'Eglise et était toujours présent lors des offices religieux. En effet, il avait un si doux désir de Dieu allumé dans son cœur et un tel amour caché des choses divines, que c'était comme si son cœur avait épousé Dieu en secret.
Là, il devint moine et parce qu'il était complètement analphabète, l'abbé l’envoya cultiver et prendre soin des vignes du monastère. Mais Néophyte avait un si grand désir de lire la Bible, les livres d'église, la vie et les écrits des saints Pères, qu'il a essayé d'apprendre à lire et à écrire par lui-même autant qu'il le pouvait pendant son temps libre. En effet, au cours des cinq années qu'il a passé à cette tâche, il a appris à lire et à écrire. En fait, il a appris à réciter le Livre des Psaumes par cœur. Voyant ses merveilleux progrès, l'higoumène l’envoya alors servir dans l'église.
Le lendemain, des gens pieux entendirent qu'un moine avait été arrêté et accoururent auprès des dirigeants de la ville pour obtenir sa libération. Neophytos, était très contrarié même après sa libération car il ne savait pas quoi faire ensuite
Il quitta le port, puis la ville, et le cœur en peine il emprunta un chemin, puis fit l'ascension d'une pente raide et atteignit un lieu très isolé, lieu plein de végétation. Là, il trouva une grotte près d'une source d'eau et y dormit la nuit.
Le lendemain, il déclara: «Cela semble être la volonté de Dieu pour moi." Et il commença à travailler. Il nettoya la place et avec beaucoup de travail il creusa dans la grotte. Peu à peu, il se fit une cellule pour y demeurer. Il nomma cette cellule "Enkleistra''qui signifie réclusion parce que Saint Néophyte vécut comme un reclus dans cet endroit.
Bientôt, les résidents du lieu découvrirent sa présence dans la région et vinrent le voir, certains même voulurent avec insistance devenir ses disciples. Toutefois, parce qu'il aimait la paix et la tranquillité, il n'accepta pas qui que ce soit. Quelques années plus tard, l'évêque de Paphos, Vassilios Cinnamus, l'ordonna prêtre et lui donna aussi un étudiant. Progressivement le nombre des élèves s’est élevé jusqu’à dix, puis davantage. Ainsi, un petit monastère a été créé dans la paroi rocheuse de la montagne.
A cette époque, le Saint a écrit le Typikon contenant les règles de vie au monastère. Puis, dans un effort visant à enseigner à ses étudiants et au peuple, il s’est mis à rédiger des écrits panégyriques et louanges qui ont été lus pendant les jours de fête et les jours de célébration de la mémoire de différents saints. Il a également écrit des interprétations et des analyses des Psaumes, du Cantique des Cantiques et d'autres livres de la Bible. Il a écrit de nombreux livres et autres lettres pour le bénéfice de ses étudiants, moines et laïcs. Il a même fait venir le peintre et hagiographe Theodoros Apsevdis de Constantinople, qui a peint à fresque l'église et le Enkleistra, comme demandé par le Saint. Il voulait non seulement des mots mais aussi à partir d'images enseigner la foi à ceux qui viennent à l'église.
En effet, jusqu'à ce jour, on peut apprendre et tirer profit à la fois des livres inspirés qu’il a écrits ainsi que des magnifiques peintures, mais aussi de toute la beauté de la Enkleistra, et même de son tombeau. Parce que dès la première année qu'il y résidait, il a également creusé sa tombe. En effet, son tombeau même est peint avec des fresques de la Toute Sainte Mère de Dieu, de la Crucifixion et de la Résurrection du Christ. Et on dit que le saint avait l'habitude de se tenir en face de la tombe et de dire: "Neophytos, même si tu gagnes le monde entier, la seule chose qui soit vraiment à toi c’est ce tombeau''.
Quand il a senti que la fin de sa vie approchait, il a recommandé à ses disciples, qu’après sa mort et son enterrement de, l'ouverture soit occultée par une construction afin qu’il ne semble pas y avoir de tombe. C'est ce qui s'est passé. Après qu’il est tombé malade, il a donné ses conseils et bénédictions à ses élèves, et s'est endormi paisiblement le 12 avril 1219. Les moines ont enterré leur maître avec des lamentations et procédé à la construction demandée par le saint dans le tombeau. Au fil des ans, on a oublié à qui était exactement le tombeau du saint était, et finalement il a été considéré comme perdu.
Bien des années plus tard, le 28 Septembre 1750, un moine à la recherche d'un trésor a abattu les murs de la Enkleistra. Là, il a trouvé un mur creux, et après avoir creusé, il a vu avec surprise et horreur les saintes reliques du Saint.